2001年，出演彼得·霍尔的戏剧《The Royal Family》，她在剧中与朱迪·丹奇演对手戏。
2002年，参演犯罪悬疑剧《战地神探第一季》；同年，由其出演的戏剧《罗密欧与朱丽叶》在奇切斯特节日演出。
2003年，在电视剧《武士王后》中饰演皇后的女儿伊索尔达；同年，在传记剧《亨利八世》中饰演亨利八世的第五任妻子凯瑟琳·霍华德；12月，由其参演的犯罪悬疑剧《大侦探波洛第九季》播出。
2004年4月，由其出演的犯罪悬疑剧《尼罗河上的惨案》首播；同年，与娜塔莉·普瑞斯、帕迪·康斯戴恩联合主演爱情电影《我的夏日之恋》，在片中饰演富足但颓废，向往自由又容易被控制的女孩塔斯明，她凭借该片入围第7届英国独立电影奖最佳新人奖、第25届伦敦影评人协会奖年度英国新人奖。
2005年，与丹尼斯·海斯伯特合作主演传记剧《罗马帝国》；7月，与蒂姆·麦克纳尼共同主演剧情电影《柯南·道尔与福尔摩斯》；同年，出演由斯蒂芬·波利亚科夫执导的剧情电影《吉迪昂的女儿》，她凭借该片入围第60届英国电影学院奖最佳女配角奖、第64届美国金球奖电视类-最佳女配角奖。
2006年，与苏珊·萨兰登、山姆·尼尔联合出演惊悚电影《不可抗拒》；6月30日，与梅丽尔·斯特里普、安妮·海瑟薇联合主演的爱情喜剧电影《穿普拉达的女王》上映，她在片中饰演米兰达的第一秘书艾米莉，凭借该片入围第64届美国金球奖电影类-最佳女配角奖。
2007年，出演由迈克·尼科尔斯执导的传记喜剧电影《查理·威尔逊的战争》；10月，与史蒂夫·卡瑞尔等共同出演的喜剧电影《丹的真实生活》上映。2008年，与约翰·马尔科维奇、科林·汉克斯联合主演喜剧电影《伟大的巴克·霍华德》，在片中饰演脾气暴躁而又盛气凌人的法拉瑞·布莱南。
2009年，登上英国杂志《BAZAAR》的封面；3月6日，与鲁伯特·弗兰德共同主演的古装宫廷电影《年轻的维多利亚》在英国上映，她凭借该片入围第15届美国评论家选择奖最佳女主角奖、第67届美国金球奖电影类-剧情类最佳女主角奖；3月13日，与艾米·亚当斯合作主演的犯罪电影《阳光清洗》上映，她在片中饰演一事无成的妹妹诺拉，凭借该片入围第14届金卫星奖最佳女配角奖、第30届伦敦影评人协会奖年度英国女配角奖；11月，由其出演的动作电影《狂野目标》上映，她在片中饰演的职业骗子罗丝用伪造的名画骗了黑帮老大弗格森一大笔钱。
2010年，与杰克·布莱克、杰森·席格尔联合主演冒险喜剧电影《格列佛游记》，该片改编自英国作家乔纳森·斯威夫特的同名小说；2月，与本尼西奥·德·托罗、安东尼·霍普金斯联袂主演的惊悚电影《狼人》上映，她在片中饰演劳伦斯弟弟的未婚妻格温·康利弗。
2011年，参与喜剧电影《布偶大电影》的配音；3月，与马特·达蒙共同主演的科幻爱情电影《命运规划局》上映，她凭借该片获得第38届土星奖最佳女配角奖；同年，与詹姆斯·麦卡沃伊共同参与喜剧动画电影《吉诺密欧与朱丽叶》的配音，她在片中配音的角色是独立领导人的美丽女儿朱丽叶。
2012年，与布鲁斯·威利斯、约瑟夫·高登-莱维特联合主演的科幻动作电影《环形使者》上映，她在片中饰演独自抚养10岁左右的小男孩的单身母亲萨拉，凭借该片入围第33届伦敦影评人协会奖年度英国女主角奖、第18届美国评论家选择奖最佳动作片女演员奖；4月，与杰森·席格尔合作主演的爱情喜剧电影《五年之约》上映，在片中饰演对事业有规划也有理想，在攻读社会心理学的博士薇莱特，她凭借该片入围第39届人民选择奖最受欢迎喜剧片女演员奖；同年，与科林·费尔斯、安·海切联合主演喜剧电影《亚瑟·纽曼》。
2013年，与伊万·麦克格雷搭档主演剧情电影《到也门钓鲑鱼》，影片改编自小说《到也门钓三文鱼》，她在片中饰演酋长授予的项目代理人哈里特，凭借该片入围第70届美国金球奖电影类-音乐喜剧类最佳女主角奖；同年，为动画电影《起风了》配音。
2014年2月8日，由其出演的爱情电影《姐妹情深》上映，她凭借该片入围第33届伦敦影评人协会奖年度英国女主角奖；6月6日，与汤姆·克鲁斯共同主演的科幻动作电影《明日边缘》在北美公映，她在片中饰演被称为“全金属战士”丽塔·沃拉塔斯基，凭借该片入围第41届土星奖最佳女主角奖、第20届美国评论家选择奖最佳动作片女演员奖；12月25日，与梅丽尔·斯特里普、约翰尼·德普联合主演的奇幻歌舞电影《魔法黑森林》上映，影片根据百老汇舞台剧改编，她凭借该片入围第35届伦敦影评人协会奖年度英国女主角奖、第72届美国金球奖电影类-音乐喜剧类最佳女主角奖。
2015年，与乔什·布洛林、本尼西奥·德尔·托罗联合主演动作犯罪电影《边境杀手》，在片中饰演联邦调查局探员凯特·梅瑟，她凭借该片入围第36届伦敦影评人协会奖年度英国/爱尔兰女主角奖、第21届美国评论家选择奖最佳动作片女演员奖。
2016年，与查理兹·塞隆、克里斯·海姆斯沃斯、杰西卡·查斯坦联袂主演科幻动作电影《猎神：冬日之战》，她在片中饰演冷酷无情的冰雪女王芙蕾雅。
2017年1月，与丽贝卡·弗格森、海莉·贝内特联合主演的剧情电影《火车上的女孩》上映，她凭借该片入围第23届美国演员工会奖电影最佳女主角奖、第70届英国电影学院奖最佳女主角奖；10月，与奥卓·阿杜巴合作参与配音的动画电影《小马宝莉大电影》上映；同年，与约翰·卡拉辛斯基共同参与动画电影《神奇马戏团之动物饼干》的配音。
2018年3月23日，参与配音的动画电影《吉诺密欧与朱丽叶2：夏洛克·糯尔摩斯》上映；5月18日，与约翰·卡拉辛斯基合作的恐怖电影《寂静之地》上映，她凭借该片入围第25届美国演员工会奖电影最佳女配角奖、第39届伦敦影评人协会奖最佳英国/爱尔兰女演员奖；7月20日，与詹姆斯·麦卡沃伊、约翰尼·德普共同参与配音的动画电影《淘气大侦探》上映，她在片中配音的角色为一位勇敢的小矮人茱丽叶，凭借该片入围第39届伦敦影评人协会奖最佳英国/爱尔兰女演员奖；12月25日，与林-曼努尔·米兰达、梅丽尔·斯特里普联合主演的歌舞电影《欢乐满人间2》上映，她凭借该片入围第25届美国演员工会奖电影最佳女主角奖、第76届美国金球奖电影类-音乐喜剧类最佳女主角奖。
2019年，主演惊悚电影《寂静之地2》，影片将于2020年3月20日在北美上映。
2020年，与道恩·强森合作主演冒险电影《丛林奇航》。与詹米·多南共同主演爱情片《野山百里香》，12月11日在影院上映。
2022年7月20日，据美国文娱媒体Variety网站披露好莱坞最新片酬榜，艾米丽·布朗特等为了出演诺兰执导的历史剧《奥本海默》都愿意大幅度降薪，每人拿400万美元。
2023年7月21日，参演的电影《奥本海默》在北美上映。
