2009年,马尔斯与大西洋唱片签约,并和菲利普·劳伦斯、阿里·莱文组成制作团队The Smeezingtons,之后为Travie McCoy、Cee-Lo Green等艺人制作了歌曲;年底,推出与B.o.B合作的单曲《Nothin' on You》,该曲获得了公告牌百强单曲榜冠军。
2010年5月11日,推出个人EP《It's Better If You Don't Understand》;7月,推出首支个人单曲《Just the Way You Are》,该曲不仅在公告牌百强单曲榜夺冠,还让布鲁诺·马尔斯获得了第53届格莱美奖最佳流行男歌手,而该曲还获得了美国唱片业协会“钻石单曲”认证;9月,第二支个人单曲《Grenade》发行,该曲再度取得公告牌百强单曲榜冠军;10月5日,发行首张个人录音室专辑《Doo-Wops & Hooligans》,其全球销量超过600万张;11月,在旧金山开启以《Doo-Wops & Hooligans》为主题的个人世界巡回演唱会。
2011年2月13日,与加奈儿·梦奈、B.o.B在第53届格莱美奖颁奖典礼上共同登台表演,马尔斯先后演唱了歌曲《Nothin' on You》《Grenade》;当晚,除了获得最佳流行男歌手外,他还获得了六项提名;4月,入选《时代周刊》评选的“全球最具影响力百人榜”;6月2日,与说唱组合Bad Meets Evil合作的歌曲《Lighters》泄出;9月27日,发行为电影《暮光之城:破晓(上)》献唱的主题曲《It Will Rain》;11月6日,在第18届MTV欧洲音乐奖中获得了最佳新人、最佳推介艺人两个奖项;11月20日,获得第39届全美音乐奖最受欢迎流行/摇滚男歌手。
2012年1月11日,获得第38届人民选择奖最受欢迎男歌手;2月21日,获得第32届全英音乐奖国际最佳男歌手;3月,与BMG Chrysalis公司签署全球出版协议;10月1日,发行二专的首发单曲《Locked Out of Heaven》,该曲于12月登顶公告牌百强单曲榜,成为马尔斯的第四支冠军单曲,并于次年获得了MTV音乐录影带大奖最佳男歌手录影带;12月5日,与蕾哈娜、贾斯汀·比伯作为表演嘉宾共同登上维多利亚的秘密时尚秀;12月7日,第二张个人录音室专辑《Unorthodox Jukebox》发行,制作团队包括马克·容森、迪波洛,该专辑获得了第56届格莱美奖最佳流行演唱专辑。
2013年2月10日,与斯汀、蕾哈娜等人共同在第55届格莱美奖颁奖典礼上带来了鲍勃·马利的致敬演出;4月,个人单曲《When I Was Your Man》获得了公告牌百强单曲榜冠军;6月22日,在华盛顿哥伦比亚特区开启“月光丛林”(Moonshine Jungle)世界巡回演唱会,巡演于次年4月登陆中国内地的上海和北京;12月,被《公告牌》杂志评为“年度最佳艺人”。
2014年2月2日,在第48届超级碗中场秀领衔表演,红辣椒乐队担任助阵歌手;2月19日,获得第34届全英音乐奖国际最佳男歌手;4月,动画电影《里约大冒险2》上映,马尔斯为小蓝金刚鹦鹉罗伯特配音;11月,与马克·容森推出单曲《Uptown Funk》,该曲在公告牌百强单曲榜连续夺冠14周,是公告牌2010年代(2010年-2019年)单曲榜冠军,于2016年10月获得美国唱片业协会“钻石单曲”认证;该曲获得了第35届全英音乐奖最佳单曲,布鲁诺·马尔斯因此获得了第58届格莱美奖的年度制作和最佳流行组合/合作。
2015年,为阿黛尔的个人专辑《25》创作并制作了歌曲《All I Ask》,该专辑获得了第59届格莱美奖年度专辑,马尔斯作为制作人得奖。2016年2月7日,与酷玩乐队、碧昂丝在第五十届超级碗中场秀带来表演;6月,确定留名好莱坞星光大道;11月18日,发行第三张个人录音室专辑《24K Magic》,共收录九首歌曲,整体曲风打造复古基调;11月30日,与威肯、Lady Gaga一同担任了维多利亚的秘密时尚秀的表演嘉宾。
2017年2月12日,在59届格莱美奖颁奖典礼上先是表演了歌曲《That's What I Like》,后又与The Time乐队带来了对王子的致敬演出;3月5日,获得iHeartRadio音乐奖创新大奖;3月28日,世界巡演“24K Magic World Tour”在比利时拉开序幕,演唱会于2018年4月登陆上海;5月,个人单曲《That's What I Like》取得了美国公告牌百强单曲榜冠军;11月19日,第45届全美音乐奖在洛杉矶颁发,布鲁诺·马尔斯获得了年度艺人、最受欢迎流行/摇滚男歌手等七个奖项。
2018年1月4日,与卡迪·B合作的混音版单曲《Finesse》上线,该曲获得了第46届全美音乐奖最受欢迎灵魂乐/R&B歌曲;1月28日,第60届格莱美奖颁发,布鲁诺·马尔斯六提六中:专辑《24K Magic》获得了年度专辑、最佳R&B专辑;同名单曲《24K Magic》获得年度制作;单曲《That's What I Like》获得了年度单曲、最佳R&B歌曲,并让马尔斯获得了最佳R&B歌手;5月20日,在公告牌音乐奖中获得了包括最佳R&B艺人、最佳R&B男艺人在内的五个奖项;9月14日,与Gucci Mane、Kodak Black合作的单曲《Wake Up in the Sky》上线。
2019年2月15日,再次与卡迪·B合作,推出单曲《Please Me》;7月5日,与艾德·希兰、克里斯·斯台普顿共同演唱的摇滚单曲《Blow》上线,该曲收录于艾德·希兰的个人专辑《No.6 Collaborations Project》;11月24日,获得第47届全美音乐奖最受欢迎灵魂乐/R&B男歌手。
2021年3月5日,布鲁诺·马尔斯与Anderson .Paak组成Silk Sonic,发行单曲《Leave The Door Open》,该曲取得了公告牌百强单曲榜冠军,并入围了第64届格莱美奖年度歌曲、年度制作、最佳R&B歌曲;3月15日,随Silk Sonic在第63届格莱美奖颁奖典礼上奉献了组合的首次电视演出;6月27日,随Silk Sonic在第21届黑人娱乐电视奖中获得最佳组合,布鲁诺·马尔斯个人获得了年度录影带导演;11月12日,随Silk Sonic发行录音室专辑《An Evening with Silk Sonic》。
2022年4月3日,凭借歌曲《Leave The Door Open》在第64届格莱美奖中获得了包括年度制作、年度歌曲在内的四个奖项。