2014年7月26日，其主演的河濑直美执导剧情片《第二扇窗》在日本上映，该片是村上虹郎的处女作，他以此为契机正式作为演员出道，并凭借在片中的表演获得第二十九届高崎国际电影节最佳新人男演员奖。在影片中，他扮演出生在奄美大岛上的淳朴少年界人，而且与村上淳实现了父子共演。同年，他还参演了三池崇史执导的惊悚恐怖影片《诚如神之所说》以及藤田贵大导演的舞台剧《抛掉书本上街去》。
2015年3月28日，他与早见明里共同主演的青春爱情电影《发誓不会忘记你》上映，在片中他饰演高中生叶山鹰志。4月，参演WOWOW电视台出品的悬疑剧集《天使之刃》，这是他第一次出演电视剧，在剧中他扮演犯有前科的少年丸山纯。9月21日，主演的特别剧《我们仍未知道那天所看见的花的名字。》播出，他扮演因好友死亡的往事而心怀内疚的宿海仁太。11月21日，其参演的由深田晃司导演的科幻电影《再见》上映。12月9日，其与小泉今日子合作的舞台剧《シブヤから远く离れて》公演，他扮演主角直也，与小泉饰演的玛丽上演了一段梦幻之恋。
2016年5月，其出演的青春犯罪剧情片《错乱的一代》上映，他扮演主人公的弟弟芦原将太。6月11日，参演的由有村架纯主演的治愈系剧情片《夏美的萤火虫》上映。7月，出演由寺尾聪主演的励志校园剧《敬仰吾师》，在剧中扮演了热爱音乐的问题学生青岛裕人一角。8月，他因在《错乱的一代》、《夏美的萤火虫》等影片中的表现，获得第八届TAMA电影奖最优秀新人男演员奖。10月2日，其主演的电影《第二个夏天，不再遇见的你》正式开拍，该片根据赤城大空创作的轻小说改编，村上虹郎在片中饰演因没能在心爱的人在世时表明爱意而痛苦悔恨的高中生筱原智。同年，还参演了宇贺那健一自编自导的青春片《黑暴动》。
2017年1月，村上虹郎凭借在《错乱的一代》中的表演，获得第90届日本电影旬报最佳男新人奖。6月，其参演的电影《武曲》上映，在该片中，他所扮演的高中生融与绫野刚扮演的主人公剑道高手研吾相伴踏上追求剑道的道路。凭借该片，他获得第27届日本电影职业大奖新进男演员奖，提名第41届日本电影学院奖最佳男配角。7月21日，其主演的恐怖悬疑剧《Dead Stock~未知的挑战~》开播，该剧由三宅隆太执导，村上虹郎所扮演的电视台新人AD常田大陆因奉命整理废旧录影带而卷入各种灵异事件。9月23日其与山田凉介、西田敏行合演根据东野圭吾同名小说改编的剧情电影《解忧杂货店》上映，在片中他饰演主人公的发小儿翔太。同年，为动画片《犬屋敷》配音，出演改造人狮子神。
2018年2月4日，其参演的网剧《黑心公司》播出，他在剧中扮演大学生黑客仓田隆一。7月15日，出演的战争题材剧集《在这世界的角落》开播，在剧中饰演女主人公的青梅竹马水原哲。10月19日，由村上春树小说改编的电影《哈那雷湾》上映，他在片中扮演冲浪者高桥。11月2日，获得第31届东京国际电影节“东京天然石”奖。11月17日，其主演的惊悚片《枪》上映，他在片中饰演被枪控制心智逐渐变得疯狂的大学生西川彻。
2019年1月6日，藤冈靛、井浦新共同主演的富士台成立60周年特别剧《悲惨世界~没有终点的旅途~》开播，村上虹郎在剧中扮演主人公的好友渡边拓海。9月13日，小田切让执导的剧情片《一位船夫的故事》上映，他在片中扮演源三。10月18日，出演的濑濑敬久执导电影《乐园》在日本上映，在片中饰演汤川纺的青梅竹马野上广吕。同年，出演电影《当了隐藏的“Bitch”》，在片中饰演双性恋小岛晃。
2020年，参演内山拓也执导的剧情片《佐々木、イン、マイマイン》，饰演与主人公悠二共同出演话剧的演员须藤。同年，出演的漫改剧《弥留之国的爱丽丝》在Netflix全球播出，在剧中饰演头脑冷静、冷酷无情的苣屋骏太郎。8月28日，与芋生悠主演剧情片《夜间公演》公映。
2021年4月23日，出演的短剧《屏住呼吸》播出；同日，参演的电影《浪客剑心最终章》上映，在片中饰演冲田总司。8月20日，出演的电影《孤狼之血2》上映，在片中饰演男主角的线人近田幸太。同年，与能年玲奈一起主演摇滚歌剧《愛が世界を救います（ただし屁が出ます）》。6月24日，加盟山田孝之主演的电视剧《全裸导演第二季》上架Netflix配信。10月16日，参演的剧情电影《伪证者》上映。同年，出演的晨间剧《Come Come Everybody》开播。
2022年4月14日，体育题材电视剧《迈向未来的倒数10秒》开播，村上虹郎在剧中出演了擅长拳击的学生西条桃介。6月7日，其参演的科幻题材单元剧《星新一的不可思议短剧》中的《白い服の男》播出，在剧中他扮一名新人警察。同年12月，参演的奈飞剧集《弥留之国的爱丽丝2》上线。
