2012年，李东辉出演喜剧电影《南方大作战》，以演员身份正式出道。2013年，与张东健、金敏喜合作出演动作电影《哭泣的男人》，饰演EV工程师。
2014年6月，与李准基、南相美合作出演古装剧《朝鲜神枪手》，饰演看起来不务正业但对好友允江非常讲义气的捕卒韩正勋。9月，与柳承龙、裴秀智合作出演古装电影《桃李花歌》，饰演盘索里表演家申在孝的徒弟。
2015年4月，在爱情喜剧《离婚律师恋爱中》中饰演离婚专门法律事务所室长李庆。8月，与黄政民、刘亚仁合作出演动作电影《老手》，饰演对黑帮公子赵泰晤唯命是从的室长尹洪烈。11月，李东辉与李惠利、朴宝剑、柳俊烈、高庚杓合作主演tvN金土剧《请回答1988》，饰演记不住英文单词却对舞蹈过目不忘的高中生柳东龙，凭借该剧入围第52届百想艺术大赏电视部门男子新人演技奖。
2016年6月，确认出演动作电影《再审》。10月，在喜剧电影《幸运钥匙》中饰演明星演员敏锡。11月，与徐康俊、赵震雄合作主演喜剧《明星伙伴》，饰演性格温和却没有女人缘的乌龟。12月，李东辉凭借独幕剧《红色老师》获得KBS演技大赏男子系列剧独幕剧奖。
2017年1月，与玄彬、刘海镇联袂主演动作电影《共助》，饰演中间人朴明浩。2月，主演犯罪电影《再审》，饰演毛昌焕；3月，与任时完、晋久联袂主演犯罪电影《ONE LINE》，饰演擅长伪造材料的宋次长。11月2日，与马东锡、李哈妮联袂主演韩国喜剧电影《兄弟》，饰演Lee Joo-Bong。
2019年1月，主演动作电影《极限职业》，饰演缉毒小组成员金英皓；5月，主演电影《小委托人》，饰演律师郑烨。7月，出演灾难逃生电影《极限逃生》，饰演警察；9月，主演tvN搞笑喜剧《很便宜，千里马超市》，饰演千里马超市的店长文硕久。
2020年11月30日，KEYEAST 经纪公司宣布与李东辉签订了专属合约；12月，主演的韩国贺岁浪漫喜剧电影《新年前夜》在韩国上映。
2022年，参演电影《掮客》上映。
