1997年,汤唯参演了电视剧《中国女足》,在剧中出演守门员一角。2001年,汤唯在赖声川的话剧《如梦之梦》中饰演五号病人的妻子。2004年,汤唯参加了“环球小姐”选美比赛,获得北京赛区第五名的成绩;同年,汤唯还出演了电视剧《后海前街》和《兄弟如手足》。2005年,在袁鸿的推荐下,汤唯被杨婷选中出演话剧《切·格瓦拉》。
2006年3月29日,汤唯主演的银幕处女作《警花燕子》上映,她在片中饰演正义的女交警田燕,凭借该片中的表现她获得了第6届电影频道数字电影百合奖“优秀女演员”奖;同年,汤唯在都市情感剧《女人不哭》中饰演爱慕虚荣的物质女孩尚丽;6月,李安导演公开为电影《色·戒》挑选女演员,汤唯被初步选中并到上海参加训练,每天学习上海话、穿旗袍高跟鞋等,历时一个多月,终于与李安签订了合同,成为该片的女主角。
2007年11月1日,汤唯与梁朝伟合作主演的剧情片《色·戒》上映,她在片中饰演剧团台柱、女大学生王佳芝,并凭借该角色获得第44届台湾电影金马奖最佳新人奖。2008年,汤唯通过香港特别行政区政府的“优秀人才入境计划”获得香港居民身份,令她在工作上的自由度扩大;同年,其主演的电视剧《生死兄弟》(又名《生于六十年代》)播出,剧中饰演岳琳琳 。
2010年4月1日,搭档张学友出演的由岸西执导的爱情片《月满轩尼诗》上映,她在片中饰演性格深闺倔强、不擅交际的爱莲,凭借该片中的表现提名了金马、金像奖最佳女主角,并在第十一届华语电影传媒大奖上夺得最佳女主角奖;同年,在献礼影片《建党伟业》中饰演江南第一才女陶毅,而由于剧情原因,汤唯的戏份被删只剩下半边头的背影。
2011年2月17日,汤唯与玄彬领衔主演的文艺片《晚秋》在韩国上映,她在片中饰演因表现良好而得到假释期的女犯人安娜,并凭该角色获得第47届韩国百想艺术大赏最佳女主角奖,成为韩国三大奖历史上首位获得最佳女主角的外国女演员,汤唯更凭此片在韩国影坛先后夺得了十项最佳女主角奖项。此外,汤唯还为影片献唱了同名主题曲《晚秋》。之后该片于2012年3月23日登陆中国大陆上映;7月4日,与金城武、甄子丹合作出演由陈可辛执导的古装武侠片《武侠》上映,她在片中饰演貌美贤良、秀外慧中的村妇阿玉,并凭该角色提名第31届香港电影金像奖最佳女主角,该片还入围了戛纳国际电影节“午夜展映”单元首映;12月27日,汤唯在上映的动作片《极速天使》中饰演了驾车技术一流的洪小依。2012年10月4日,汤唯与安圣基一同担任第17届釜山国际电影节开幕式主持人,这是韩国釜山电影节历史上首次由外国演员担任开幕式主持人。
2013年3月21日,由薛晓路执导的爱情片《北京遇上西雅图》上映,汤唯在片中饰演言语泼辣、迷恋奢华生活的拜金女文佳佳。该片则取得了5.2亿元的票房成绩;3月28日,该片登陆香港上映,同期香港票房突破1000万元港币,打破内地爱情片在香港的票房纪录。汤唯个人则凭借该片提名第33届香港电影金像奖最佳女主角,并在北京大学生电影节、广州大学生电影节以及中国电影导演协会上获得多个奖项;6月5日,在播出的搜狐网剧《屌丝男士2》中客串出演文艺片女神。
2014年9月,出席第71届威尼斯电影节红毯;10月1日,汤唯与冯绍峰合作主演的文艺爱情片《黄金时代》上映,该片由许鞍华执导,而汤唯则在片中饰演了民国传奇女作家萧红,并凭此片提名台湾金马奖、香港金像奖最佳女主角奖。
2015年1月16日,与克里斯·海姆斯沃斯合作主演的动作片《骇客交锋》在美国上映,汤唯在片中饰演黑帽黑客的前女友利恩,并凭该片提名第34届香港电影金像奖最佳女主角;7月16日,在上映的奇幻片《捉妖记》中特别出演了大押店老板娘一角;7月24日,其与廖凡合作主演的爱情喜剧片《命中注定》上映,汤唯在片中饰演敢于追求真爱的兽医方圆;8月27日,搭档刘青云主演的剧情片《三城记》上映,汤唯在片中饰演贤良持家的月荣,并献唱电影主题曲《永远的微笑》;9月2日,在上映的歌舞剧情片《华丽上班族》中特别出演了白领苏菲一角;同年,汤唯还为电影《她的传说》献唱了主题曲《꿈속의 사랑》。
2016年4月29日,与薛晓路导演二度合作的爱情片《北京遇上西雅图之不二情书》上映,该片取得了7.9亿元的票房成绩,刷新了华语爱情片票房纪录。汤唯在片中饰演有草莽气,但不乏傲骨的赌场公关姣爷,并献声电影主题曲《我曾经也想过一了百了》。
2018年12月31日,由毕赣执导的文艺片《地球最后的夜晚》上映,汤唯在片中挑战一人分饰两角,她饰演了危险神秘的万绮雯和单纯善良的凯珍。2019年4月20日,其友情客串的电影《狗眼看人心》上映;12月6日,汤唯在与薛晓路导演三度合作的犯罪悬疑电影《吹哨人》上映,她在片中饰演独立而强大的神秘女人周雯;12月17日,其领衔主演的古装宫廷剧《大明风华》在湖南卫视首播,汤唯在剧中饰演的女主角孙若微性格坚韧倔强、不畏强权,而这也是汤唯首部古装剧作品。
2020年3月,确定出演金泰勇执导的电影《仙境》;同年10月,确定出演朴赞郁导演的电影《分手的决心》,片中饰演女主角瑞莱。该片入围了第75届戛纳国际电影节主竞赛单元。5月16日,主演的韩国电影《分手的决心》公布了两名主演的角色海报。5月23日18时,《分手的决心》全球首映。
2022年6月27日,参加由人民日报新媒体、电影频道融媒体中心、1905电影网共同推出“我们的紫荆花”云歌会直播活动。