2014年7月2日，参加“尚老板的练习生”选秀比赛海选，最终通过选拔成为尚雯婕工作室的练习生。10月15日，随组合fresh极客少年团出席韩火火举办的秋冬时尚酒会暨《Fire Bible有范儿》图书上市活动。10月24日，所属组合与尚雯婕、海清等明星参加第七届ELLE风尚大典颁奖典礼，并与尚雯婕献唱时装秀。11月25日，与所属组合参加“红牛不插电”杭州站演唱会。12月13日，发行组合出道专辑《UP 4 U》。
2015年7月，分别受邀出席了伦敦、米兰、巴黎国际时装周，因连续22天赶赴3城参加8场秀而受到时尚界关注。8月28日，随组合推出单曲EP《夏日大作战》。9月8日，曾舜晞获国际杂志《OK！精彩》年度颁奖礼年度挚爱时尚新人奖。9月28日，随组合推出治愈系抒情单曲《世界晚安》。10月曾舜晞退出组合单飞，正式进军影视圈。12月4日，与黄晓明、贾玲、张馨予等参与湖南卫视真人秀节目《全员加速中》录制。
2016年1月，曾舜晞以“天天小兄弟”的身份加入湖南卫视节目《天天向上》主持团阵容。3月12日，与包贝尔、贾玲、王鸥等出演古装电视喜剧《欢喜密探》。3月14日，推出个人单曲《早安少年morning call》，该歌曲也作为真人秀节目《花样姐姐》的主题曲。3月20日，曾舜晞加盟真人秀节目《花样姐姐第二季》的录制。11月2日，与张雪迎合作出演青春校园生活剧《青春最好时》。
2017年1月28日，与尚雯婕、鲍春来等合作出演3D真人动画电影《熊出没之奇幻空间》上映。4月17日，与鹿晗、古力娜扎共同主演的古装玄幻电视剧《择天记》在湖南卫视播出。7月1日，参与录制的综艺《挑战者联盟第三季》播出。10月1日，与迈克尔·特维诺、张柏芝、韩国艺人T.O.P等合作出演的动作电影《失控·幽灵飞车》在科隆电影节上映。11月23日，发行英文单曲《THANK YOU 谢你。》。11月25日，参加浙江卫视演技竞演类励志综艺《演员的诞生》。11月30日，发布单曲《THANK YOU》的混音版《THANK YOU （Easyfun remixed）》。12月16日，参与录制的实验类真人秀节目《萌宠小大人》在爱奇艺上线播出。
2018年1月20日，与陈钰琪、祝绪丹领衔主演古装武侠剧《倚天屠龙记》，在剧中饰演张无忌。6月28日，与吕小雨、李梦露等联合主演青春校园偶像剧《快把我哥带走》播出，在剧中饰演爱惹是生非、卖萌耍贱的时分。同年，出席安徽卫视2017国剧盛典，获得“媒体推荐男演员”奖。
2019年1月，与颜卓灵、周澄奥、冯建宇主演悬疑青春剧《我在香港遇见他》，在剧中饰演赴港求学的青年李嘉。6月13日，与孙红雷、辛芷蕾、蒋依依主演电视剧《带着爸爸去留学》在东方卫视等播出，曾舜晞在剧中饰演热爱篮球的黄小栋。10月，入围第六届“中国电视好演员”网剧男演员候选名单。11月，凭借武侠剧《倚天屠龙记》获得第26届华鼎奖“最佳新锐演员”奖提名。12月19日，凭借武侠剧《倚天屠龙记》获得第六届中国电视好演员“网剧组最佳男演员”奖。12月28日，作为飞行嘉宾参加的美食旅行记录节目《漫游记》第七期播出。同年，获得第四届金骨朵网络影视盛典“最具人气男演员”大奖。
2020年10月12日，与林峯、苗侨伟等共同出演的悬疑警匪电视剧《使徒行者3》在腾讯视频播出。12月10日，与肖宇梁、哈妮克孜领衔主演青春冒险剧《终极笔记》播出，在剧中饰演人称“小三爷”的吴邪。
2021年2月11日，参加《2021年中央广播电视总台春节联欢晚会》，与贾冰、倪妮等表演小品《开往春天的幸福》。5月4日，参加《奋斗正青春——2021年五四青年节特别节目》，与龚俊、唐艺昕一同演唱歌曲《把未来点亮》。5月20日，主演的古装爱情剧《雁归西窗月》在腾讯视频独播，在剧中饰演巨鹿郡王赵孝谦。7月17日，担任互动观察类游戏综艺《牛气满满的哥哥》节目嘉宾；7月21日，参演民国剧《古董局中局之掠宝清单》，在剧中饰演六爷；9月22日，主演由苏万聪执导的电视剧《守城者》；10月17日，与鞠婧祎合作主演古装剧《嘉南传》在腾讯视频播出，在剧中饰演禁军侍卫李谦。
2022年1月，与梁洁、周子寒、李霖霏合作主演偶像剧《我可能遇到了救星》，在剧中院长陆昭西；2月，参加《百花迎春》晚会，与李一桐等人合唱歌曲《虎虎生风开新年》；4月26日，演唱音乐MV《青春势不可挡》；5月3日，参加由团中央宣传部指导，中国青年报社、河南广播电视台共同主办的《“青春万岁”2022五四青年节特别节目》，与张雪迎合作演唱《让我们荡起双桨》；5月23日，与杨超越合作主演的古装武侠剧《说英雄谁是英雄》播出，在剧中饰演王小石；6月，参加《星耀香江扬帆起航》庆祝香港回归25周年活动；同月，与成毅、肖顺尧、陈都灵主演武侠剧《莲花楼》，在剧中饰演梦想行侠仗义安天下的热血少爷方多病。
